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周小元教授、甘立勇副研究员团队在Advanced Materials上发表研究成果

作者:点击次数:更新时间:2023年03月07日

近日,纽约国际手机登录周小元教授、甘立勇副研究员团队在《Advanced Materials》期刊发表题为“Band Position-independent Piezo-electrocatalysis for Ultrahigh CO2 Conversion的研究论文,重庆大学在读博士生马江平为第一作者。

压电催化作为一种新兴的机械-化学能量转换技术,在过去十年间里为绿色化学合成、生命科学、能量收集、环境修复等领域创造了许多新机遇,引起研究者的广泛兴趣。然而,压电催化领域存在一个悬而未决的关键科学问题,即其催化机制一直存在争议。当前学术界有两种主流观点:一个是束缚电荷效应,另一个是能带理论。目前报道的压电材料均具有宽带隙,使得这两种机制同时存在,难以解耦,是导致压电催化机制存在争议的根本原因。

该研究团队提出一种窄带隙压电催化剂策略,以MoS2纳米片为例,在压电催化CO2还原反应(PECRR,该团队于2022年在Advanced Energy Materials, 2022, 12, 202200253提出)中首次解耦压电催化的两种机制。MoS2纳米片的导带位置为-0.12 eV (vs. NHE),本征不满足CO2CO-0.53 eV还原电势,但其可在PECRR中实现~ 543.1 μmol·g-1·h-1的超高CO产率。同时,理论计算与压-光催化实验相结合表明MoS2在振动作用下的能带位置始终无法偏移至满足CO2CO的还原电势的位置,进一步证实压电催化机制与能带位置无关。此外,通过自行设计的原位反应池装置,解析了PECRRCO2的吸入与转化过程:MoS2纳米片在振动下表现出强烈的呼吸效应,能通过肉眼观察到CO2气体的吸入,最终完成从CO2捕获到转化的完整碳循环链。本工作揭示压电催化的机制以及PECRR表面反应演化新现象和新规律。

该研究得到国家自然科学基金、重庆市自然科学基金、重庆市研究生科研创新项目等的支持。

文章链接:https://doi.org/10.1002/adma.202300027


图示:窄带隙压电催化剂策略示意图